粉煤灰基地聚合物固化模拟放射性核素Cs﹢、Sr2﹢的研究.pdf

1、粉煤灰综合利用F L YA S HC O M P R E H E N S EU T n。I Z A T I o N2 0 1 1N O 6粉煤灰基地聚合物固化模拟放射性核素C s+、S r 2+的研究I m m o b i l i z a t i o no fS i m u l a t e dR a d i o a c t i v eC s+a n dS r 2+i nF l yA s hG e o p o l y m e r李培明，李琴，魏钟波，崔皓，孙增青，翟建平(污染控制与资源化国家重点实验室，南京大学环境工程系，南京2 1 0 0 4 6)摘要：研究了粉煤灰基地聚合物对模拟放射性核素c

2、 s+、s r 2+的固化效果，并与水泥固化体进行比较。结果表明粉煤灰基地聚合物对c s+、S r 2+的固化效果良好。在模拟酸、高盐环境下，地聚合物固化体表现出更的抗模似核素浸出性能。与水泥固化体相比，地聚合物固化体在力学、耐腐蚀、耐高温性能等方面与具有明显的优势，有望成为优良的放射性废物固化材料。关键词：地聚合物；放射性核素；粉煤灰；固化；中圈分类号：T U 5 2 8 3 5文献标识码：A文章编号：1 0 0 5-8 2 4 9(2 0 1 1)0 6-0 0 1 9-0 4近年来，核能与核技术在工业、国防、科研等领域得到了日益广泛的应用。但在应用核技术给人类带来巨大经济与社会效益的同时

3、，也产生了大量的放射性废物。这些放射性废物有特定的放射生物学毒性，如果泄露到生物圈，会造成严重的放射性污染，将对人类和环境造成巨大的危害。水泥为基质的固化技术因为设备简单、投资和运行费用低，现已成为目前最主要的放射性废物固化方法。但是，水泥固化材料的多孔性及化学稳定性较差的特性，造成放射性核素的浸出率较高，增加了固化放射性废物的难度，提高了潜在的环境风险旧J。因此，研发新型的放射性废物固化材料已成为全世界普遍关注的问题。地聚合物是由J o s e p hD a v i d o v i t s 在2 0 世纪7 0 年代末提出的一类新型的无机聚合物材料J。它是指含硅铝酸盐的物质在碱性激发剂的作用

4、下，硅氧键与铝氧键发生断裂、重组而生成的无机凝胶材料HJ。与传统硅酸盐水泥相比，地聚合物具有强度高、渗透率低、耐酸碱腐蚀、耐久性优良等特点，在建筑材料、耐高温材料、高强材料等领域有巨大的应用前景。另外，地聚合物的基本结构单元为硅氧四面体和铝氧四面体，这些基本结构单元通过桥氧连接组成三维网状的类沸石笼型结构(任意两个铝氧四面体不能共用一个桥氧)J，可有效的将重金属离子、放射性核素等有毒物牧稿日期：2 0 1 1-0 9-2 2质分割包围在笼型结构中。地聚合物骨架即使在核辐射作用下仍能保持稳定【6J。并且，含硅铝酸盐的工业废弃物，如粉煤灰等，都可以作为合成地聚合物的原材料。因此，地聚合物十分适合作

5、为放射性废物的固化材料。1 37 C s、S r 是核反应堆运行过程产生的数十种裂变产物中最重要的两种，它们产率高、半衰期较长(1 3 7 c s 半衰期为3 0 5 a，9 0 s r 为2 7 7 a)，并且它们通常以离子形式存在，在水中有较强的迁移能力”】。本文采用粉煤灰制备地聚合物并固化模拟放射性核素C s+、S r 2+，并以普通硅酸盐水泥为对比，研究了固化体的力学性能、耐高温性能与耐腐蚀性能。并按照放射性废物固化体长期浸出试验(G B 7 0 2 3 1 9 8 6)研究地聚合物固化体的核素浸出率。最后考察固化体在p H=l 硫酸溶液、5 N a C O，等模拟自然条件下固化体的核

6、素浸出率。1 试验用原材料试验用粉煤灰样品取自南京华能电厂。粉煤灰粒径分布如图l，平均粒径1 2 5 2 0 斗m。粉煤灰常量化学成分如表l。图2 为粉煤灰扫描电镜图。本试验所用激发剂为工业水玻璃(S i O：，2 6 5w t；N a 2 0，8 7w t；M=3 2)，模数经调节后为1 5 M。其余所有试剂均为分析纯样品。水泥由海1 9 2 0 1 1N O 6粉煤灰综合利用F L YA S HC o 佩E H E N S I V EU T 匝I Z A T I o N螺水泥有限公司提供。表1 粉煤灰常量化学成分S i 0 2A 1 2 0 3C a OF e 2 0 3K 2 0M g ON a 2 0P z 0 5T i O zL O I5 31 82 8 6 238 356 416 008 406 501 813 734】l 9 0*m兰基岛当1 0O渗1 i：誊j，澎粒曲u。“图1 粉煤灰粒径分布图瑟p 爹j图2 粉煤灰S E M 图2 试验方法2 1 固化体制备将一定量的C s N O，与S r(N O，)：分别溶于1 5 M水玻璃溶液中，然后与粉煤灰混合，控制液固比为0